电子科技大学余鹏、王志明与武汉大学徐红星 Nanoscale：基于宽带塔姆等离激元增强的平面型热电子光电探测

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引言

利用塔姆等离激元共振，可以有效地解决平面型金属的表面等离激元难以被光激发的难题。通过激发塔姆等离激元，能在热电子光电探测器的分布式布拉格反射镜（DBR）禁带中实现极强吸收响应。但是，这种光响应的带宽通常仅为 10 至 20 nm，对于宽带光电探测和其他宽带应用来说是远远不够的。通过优化 DBR 和金属构成的结构，可以实现宽带塔姆等离激元共振。电子科技大学余鹏&王志明、武汉大学徐红星等提出了一种基于宽带塔姆等离激元共振的平面型热电子光电探测器，所提出结构包括 TiN，n 型掺杂 Si 和 7 对 DBR。仿真结果表明，所提出结构既实现了高吸收（94.2％）,同时也实现了 FWHM 为 239.3 nm 的宽带响应。计算预测在 1140 nm 处的光响应度可以达到 26.1 mA W^-1。用于宽带塔姆等离激元共振的平面纳米膜易于制造，因此这项工作促进了热电子器件在宽带光电探测和其他宽带光收集领域中的应用。相关工作发表在英国皇家化学会期刊 Nanoscale 上，并被选为封面论文。

研究背景

借助等离激元衰减而在金属中产生的光激发热电子，为材料相变、光伏器件、光催化、光子能量转换、光电检测等诸多应用领域提供了广阔的研究前景。光激发热电子可以通过肖特基势垒（金属-半导体界面上形成）注入半导体，并在半导体带隙之外产生可探测的光电流。通过增强光吸收，并优化热电子能量和动量分布，表面等离激元可以有效提高热电子光电探测器（Hot electron photodetector, HEPD）的效率。然而，为了实现亚波长限制和局部场增强，一些繁杂的结构被引入到热电子器件中。这些结构需要诸如电子束光刻（Electron beam lithography, EBL）等复杂操作工艺，从而阻碍了 HEPD 的实际应用。

平面型 HEPD 的结构简单，易于加工，是大尺寸器件的理想选择。但是，平面型金属上的表面等离激元很难被光激发，并且光电探测器的吸收率也不高。利用塔姆等离激元共振，可以有效地解决这一难题。塔姆等离激元在平面型金属和分布式布拉格反射镜（DBR）的界面处形成，也被称为光学塔姆态。

在基于塔姆等离激元的平面型 HEPD 中，入射光被限制于金属与 DBR 的界面处，这有效地增强了光电探测器的吸收率和光电响应。通过激发塔姆等离激元，能在 HEPD 的 DBR 禁带中实现极强吸收响应。但是，这种光响应的带宽通常仅为 10 至 20 nm，对于宽带光电探测应用来说是远远不够的。在另外一些特定应用中，例如光催化，光驱动和光检测等，宽带吸收器可以在较宽的光谱范围内实现高吸收，这将大大提高光子捕获的利用效率。可实现宽波段光谱（0.6-1.5 um）探测的光电器件，对于下一代通信领域也有着重要意义。因此，推进宽带塔姆等离激元共振的研究，并利用其扩展光学器件的带宽具有重要的应用价值。

通过优化 DBR 和金属构成的结构，可以实现宽带塔姆等离激元共振。对于 HEPD 来说，金属中产生的热电子需要尽可能的到达金属与半导体的交界面，这需要克服电子的平均自由程限制。TiN 材料具备较长的电子自由程（~50 nm），其较大的折射率虚部适于实现高吸收并且可以表现出宽带吸收特性，因此，优异的吸收特性和宽带扩展性能使 TiN 材料成为宽带 HEPD 的理想候选材料。

在本工作中，我们提出了一个由 TiN、n 型掺杂硅（n-Si）和 7 对 DBR 组成的宽带隙平面型 HEPD。当这些 DBR 对与 TiN 膜组合在器件中时，能够激发宽带塔姆等离激元共振。入射光被高度限制在 DBR 与 TiN之间，平面金属层的光学吸收明显提高。与广泛用于激发塔姆共振的 Au 相比，TiN 表现出了非凡的带隙展宽能力。仿真结果显示出了极高的吸收率(94.2%)，吸收率的半峰全宽（FWHM）为 239.3 nm，是 Au/DBRs 结构的 2.9倍。我们预测在 1140 nm 处的光响应率可以达到 26.1 mA/W。这种平面型结构可以实现大尺寸制作，并为宽带光电探测的实际应用扩展了前景。

图文解读

宽带塔姆等离激元 HEPD 器件结构

▲	图 1. (a) 平面 HEPD 结构图示:顶部金属层 TiN，半导体 n-Si，7 对 DBR 以及衬底。(b) 1150 nm 波长处的电场分布图，结构中的 TiN 层和 n-Si 层的厚度分别为 d1 和 d2。(c) TiN/ Si 结构的肖特基势垒（ΔEb）。(d) DBR 与光电探测器的反射光谱。

图 1a 为本工作中提出的多层平面型 HEPD 的示意图。从上到下依次为 TiN、n-Si、DBR 和衬底。为了在硅带隙之外产生吸收，我们选择了近红外波段作为热电子光电探测的目标区域，DBR 的中心波长为 1150 nm。入射光被强烈限制在器件顶部，在金属/半导体界面产生了塔姆等离激元共振。图 1b 中，从 TiN 层、n-Si 层和第一对 DBRs (DBR₁)的电场分布可以进一步证实，其中电场强度最大的是在金属/半导体界面。由于 DBR 的无损特性，限制在金属/半导体界面之间的入射光主要被金属膜吸收，促进热电子的产生。夹在金属和DBR之间的半导体，提取金属层中产生的热电子，从而产生光电流。为了有效地提取热电子，我们使用了典型的金属-半导体肖特基势垒,如图 1c 所示。较低的肖特基势垒更加有利于热电子的注入。在光电探测器的反射率谱图 1d 中，结构产生的宽带隙塔姆等离激元共振，在 DBR 的禁带内部实现了宽带高吸收。

HEPD 器件宽带吸收和响应性能

▲	图 2. (a) DBR、n-Si 和金属(TiN 或 Au)组成的光电探测器的吸收光谱和响应光谱。(c) TiN 和 Au 的介电系数的实部和虚部

在提出的 HEPD 结构中，TiN 显示出其独特的带隙展宽能力。图 2a 相同厚度的 TiN 和 Au 的吸收光谱。与 Au 相比，TiN 在宽波长范围内具有较大的折射率虚部并且满足塔姆等离激元的相位匹配条件，使得其实现了宽带隙高吸收。利用 Fowler 模型，分别预测并计算出 TiN 和 Au 的热电子响应率，如图 2b 所示。由于宽带塔姆共振，由 DBR、n-Si 和 TiN 组成的平面光电探测器实现了宽带热电子响应。TiN 表现出的吸收带扩展能力，最终增加了热电子响应带宽。

HEPD器件宽带可调控性能

▲	图 3. (a) 光电探测器的吸收光谱随 TiN 厚度(d1)的变化；(b)吸收光谱的 FWHM 值随 d1 的变化；(c)响应光谱随 d1 的变化；(d)响应光谱的 FWHM 值随 d1 的变化。

除了宽带探测能力之外，光电探测的可调性也是实际应用的一个基本要求。通过改变顶部金属层和半导体层的厚度，塔姆共振可以调谐到所需的波段。如图 3a 所示，随着 TiN 厚度的增加，吸收峰出现蓝移。在 1140 nm 处，TiN 的最大吸收率为 94.2%。随着 TiN 层厚度的变化，呈现出宽带吸收的特征。随着 TiN 厚度的改变，吸收谱的 FWHM 值增大，如图 3b 所示。TiN 层为 8 nm时，吸收谱的 FWHM 值为 239.3 nm，远大于其他文献中塔姆共振峰的 FWHM 值。通过优化 TiN 层的厚度，可以实现宽带高吸收塔姆共振。热电子的光电响应度呈现与吸收相似的趋势。

▲	图 4. (a) 光电探测器的吸收光谱随 DBR 中心波长(λDBR)的变化；(b)吸收光谱的 FWHM 值随 λDBR 的变化；(c)响应光谱随 λDBR 的变化；(d)响应光谱的 FWHM 值随 λDBR 的变化。

在图 4a 和 4b 中，伴随着 λ_DBR 的红移，吸收光谱的 FWHM 值从 220 nm 增加到 264 nm。如图 4c 所示，随着 λ_DBR 的变化，最大响应度的波长位置逐渐红移。多层 DBR 和 TiN 在近红外波段表现出了出色的宽带塔姆等离激元共振特性。尽管入射光红移后光子的能量降低，导致经计算预测的热电子响应度降低，但响应度的 FWHM 值逐渐增加并达到 240 nm。

▲	图 5. (a)和(b) 在 TM 和 TE 模式下的斜入射吸收光谱；(c)和(d) 在 TM 和 TE 模式下的斜入射响应光谱。

除此以外，我们研究了斜入射的情况下光电探测器的光学响应。在横磁模（TM）和横电模（TE）偏振下，随着斜入射角（θ）变化的吸收光谱分别如图 5a 和 5b 所示。对于 TM 和 TE 而言，随着 θ 的增加，塔姆等离激元共振峰发生蓝移。在 60° 的大角度斜入射下，结构中的宽带塔姆等离激元共振仍然成功地被激发。结果表明，宽带塔姆共振特性对于斜入射具有较高的包容性。

结论

本文提出了一种宽带塔姆等离激元增强的平面型热电子光电探测器（HEPD），并根据仿真结果研究了该探测器的光电响应。通过塔姆等离激元共振的增强，该光电探测器可以实现宽带吸收和宽带响应。此外，该平面型 HEPD 具有极好的斜入射包容性和光电探测的高度可调性。因为不需要昂贵的电子束光刻即可制备出平面型纳米多层结构；因此，该平面型 HEPD 非常适用于大规模制作。我们的工作拓展了基于宽带塔姆等离激元共振的热电子器件，及其在光探测、光催化、光电和其它光子俘获领域的应用。

论文信息

• Broadband Tamm plasmon-enhanced planar hot-electron photodetector
  Jiaying Wang, Yisong Zhu, Wenhao Wang, Yunze Li, Rui Gao, Peng Yu*(电子科技大学) , Hongxing Xu*(武汉大学) and  Zhiming Wang*(电子科技大学)
  Nanoscale, 2020,12, 23945-23952
  

原文链接
http://doi.org/10.1039/D0NR06294D

相关进展
厦大田中群院士、吴德印教授、周剑章副教授J. Am. Chem.Soc.：电位调控等离激元热电子诱导脱溴的光电协同反应动力学研究

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